渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯 Chris Evans 饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊 Samuel L. Jackson 饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福/Robert Redford 饰）的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊 Scarlett Johansson 饰）和退伍老兵“猎鹰”（安东尼·麦凯 Anthony Mackie 饰）的帮助。 他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行
奈叶（田村由香里 配音）本是一位平凡的小学三年级女生，却因为意外遇见了来自异世界的尤诺而成为了魔法少女，投入到了争夺遗产的战斗之中。在上一次事件结束之后，奈叶告别了与之结下深厚友谊的菲特（水树奈奈 配音），重新回归了平静的日常生活，接受着魔力训练，以防备敌人的下一轮猛烈袭击。 某日，一个神秘的魔法结界出现在了海鸣市的上空，这不寻常的现象吸引了奈叶的注意。果不其然，奈叶遭到了红发魔法少女维塔（真田麻美 配音）的攻击，让奈叶没有想到的是，维塔竟然一下子就破坏了奈叶坚固的防御。所幸菲特及时出现，奈叶才幸免于难，而维塔的出现意味着，有一场阴谋正在秘密展开。
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